Kết quả đề tài: Kết hợp tính toán hóa lượng tử và nghiên cứu thực nghiệm để thiết kế, tổng hợp và ứng dụng các sensor huỳnh quang phát hiện ion kim loại nặng và các phân tử thiol sinh học

Tên đề tài: Kết hợp tính toán hóa lượng tử và nghiên cứu thực nghiệm để thiết kế, tổng hợp và ứng dụng các sensor huỳnh quang phát hiện ion kim loại nặng và các phân tử thiol sinh học
Mã số đề tài: 104.06-2016.32.
Chủ nhiệm: TS.NCVC Nguyễn Khoa Hiền
Đơn vị thực hiện: Viện Nghiên cứu Khoa học Miền Trung
Thời gian thực hiện: 2017-2020
Kết quả nghiệm thu: Đạt.
Kinh phí: 674.000.000 đồng.
1. Mục tiêu đề tài:

• Thu được các sensor huỳnh quang có thể phát hiện các ion kim loại nặng, các phân tử thiol sinh học.
• Kết hợp linh hoạt giữa tính toán lý thuyết và thực nghiệm trong thiết kế, tổng hợp, đặc trưng và ứng dụng các sensor.
• Góp phần xây dựng cơ sở khoa học trong phát triển các sensor huỳnh quang mới, tiến đến sử dụng các tính toán lý thuyết để nâng cao hiệu quả ứng dụng của các sensor như tăng độ nhạy, độ chọn lọc, tính tan của các sensor.
• Góp phần phát triển đội ngũ nghiên cứu khoa học trong nước về các hướng tiếp cận mới: kết hợp tính toán hóa lượng tử và nghiên cứu thực nghiệm; phát triển các sensor huỳnh quang.

2. Kết quả nghiên cứu

• Đã kết hợp tính toán hóa lượng tử và thực nghiệm để nghiên cứu thiết kế, tổng hợp, đặc trưng và ứng dụng thành công 01 sensor huỳnh quang mới: 7-Acryloxy-4-methylcoumarin (AMC). AMC phản ứng chọn lọc với các phân tử thiol sinh học thông qua phản ứng cộng Michael làm thay đổi đặc tính huỳnh quang và có thể sử dụng làm cảm biến huỳnh quang để xác định các phân tử thiol sinh học. Sensor AMC có thể phát hiện Cystein với giới hạn phát hiện thấp hơn nhiều so với nồng độ Cystein trong nội bào. Thời gian phản ứng nhanh, trong khoảng thời gian 5 phút. Đặc biệt, với cơ chế hoạt động kiểu ratiometric, AMC có thể phát hiện các thiol sinh học trong nội bào mà ít bị ảnh hưởng bởi các yếu tố gây nhiễu, nhất là huỳnh quang nền. Kết quả tính toán lý thuyết cho thấy, các sản phẩm phản ứng giữa AMC với các thiol có sự phát huỳnh quang từ các trạng thái kích thích ở mức năng lượng cao (S_n, n>1), chứ không phải là ở mức năng lượng thấp nhất (S₁). Đây là một trường hợp ngoại lệ của quy tắc Kasha.
• Đã kết hợp tính toán hóa lượng tử và thực nghiệm để nghiên cứu thiết kế, tổng hợp, đặc trưng và ứng dụng phát triển thành công 01 sensor huỳnh quang mới: (E)-3-((2-(benzo[d]thiazol-2-yl)hydrazono)methyl)-7-(diethylamino) coumarine (BDC). BDC có thể phát hiện chọn lọc Cu(II) với giới hạn phát hiện 4,0 ppb. Phức giữa BDC với ion Cu(II) có thể sử dụng làm sensor huỳnh quang phát hiện các phân tử thiol sinh học. Phương pháp này có thể phát hiện cystein ở mức nồng độ thấp hơn nhiều trong nội bào. Kết quả nghiên cứu lý thuyết cho thấy, sự hình thành phức dẫn đến sự chuyển dịch mạnh mẽ mật độ electron từ phối tử sang Cu(II), làm phá vỡ hệ thống liên hợp electron π, là nguyên nhân dẫn đến dập tắt huỳnh quang trong phức giữa Cu(II) với BDC.

3. Sản phẩm của đề tài

• Nguyen Khoa Hien, Doan Thanh Nhan, Won Young Kim, Mai Van Bay, Pham Cam Nam, Dang Ung Van, In-Taek Lim, Jong Seung Kim, Duong Tuan Quang. Dyes and Pigments, 2018, 152, 118-126 (Q1, thuộc danh mục ISI uy tín của Nafosted).
• Nguyen Khoa Hien, Mai Van Bay, Phan Diem Tran, Nguyen Tan Khanh, Nguyen Dinh Luyen, Quan V. Vo, Dang Ung Van, Pham Cam Nam and Duong Tuan Quang. RSC Advance, 2020, 10, 60, 36265-36274 (Q1, thuộc danh mục các tạp chí quốc tế uy tín của Nafosted).
• Mai Van Bay, Nguyen Khoa Hien, Phan Tu Quy, Pham Cam Nam, Dang Ung Van, Duong Tuan Quang. Vietnam Journal of Chemistry, 2019, 57(4), 389-400 (ESCI, thuộc danh mục các tạp chí quốc gia uy tín của Nafosted).
• Le Thi My Hoang, Doan Thanh Nhan, Mai Van Bay, Nguyen Thi Ai Nhung, Nguyen Khoa Hien*, and Duong Tuan Quang. An investigation of the excitation and emission properties of fluorescence compounds using DFT and TD-DFT methods. Hue University Journal of Science: Natural Science/ Hue University, 2018, 127(1A), 51-59.
• Hỗ trợ đào tạo:

           + NCS Đoàn Thành Nhân, đã bảo vệ Luận án Tiến sĩ và nhận bằng Tiến sĩ ngày 18/02/2019.
           + NCS Mai Văn Bảy, đã bảo vệ Luận án Tiến sĩ cấp cơ sở ngày 11.11.2020 và hoàn tất hồ sơ nộp bảo vệ Luận án Tiến sĩ cấp Đại học Huế.
           + ThS. Lê Thị Mỹ Hoàng, đã bảo vệ Luận án và nhận bằng Thạc sĩ ngày 05/10/2018.